고성능 리튬-황 전지를 위한 초다공성 탄소 전극 설계 및 단일 원자 전이금속 촉매에 대한 열역학적 해석

Abstract

본 연구는 초다공성 계층적 탄소소재에 단일 원자 전이금속 배위화합물을 도입하여 전기화학적 성능이 매우 우수한 리튬 황전지 전용 복합소재를 만들었다. 리튬-황 전지는 기존 리튬이온 전지에 상업적으로 활용되는 NCM 소재 대비 5배가 넘는 이론 용량을 가지고 있어 현재, 높은 에너지 저장밀도를 요구하는 전기차 시장의 수요를 충족시키기 위해서 떠오르고 차세대 전지이다. 그러나 리튬-황 전지는 충방전을 위한 산화, 환원 과정에서 용해성 활물질이 이탈하는 셔틀현상 그리고 액상에서 고상으로 변환되는 과정을 수반해 반응 역학이 지속적으로 떨어지는 큰 문제점들을 가지고 있다. 따라서 본 연구에서는 매우 높은 세공과 표면적을 가지고 있는 초다공성 탄소소재에 단일 원자 전이금속 촉매 및 활물질 황을 균질하게 함침시켜, 셔틀현상을 억제함과 동시에 상변화가 수반되는 느린 반응 단계를 개선해 용량을 크게 향상시켰다. 또한 계산화학을 기반으로 단일 원자 전이금속과 활물질 사이의 흡착관계 규명과 더 나아가 단일 원자 전이금속 촉매 유무에 따른 충방전시 깁스 에너지 및 Li 이온 확산에너지 변화를 열역학적으로 해석했으며, 결과적으로 본 연구에서 합성된 복합체는 7C의 매우 높은 전류밀도에서도 최대 730mAh/g의 용량을 확보했다.