본원발명은 Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Mo, Tc, Ru, Rh, Pd, Ag, Re, Os, Ir 및 Pt 로 구성된 그룹에서 선택된 2종 이상의 전이금속이 분포된 이중금속-탄소나노튜브 혼성촉매에 관한 것이다. 상기 이중금속-탄소나노튜브 혼성촉매는, 촉매활동도가 높은 전이금속을 2종 이상 포함하여, 암모니아 보레인(borane ammonia, NH3BH3) 수용액으로부터 높은 속도로 수소를 발생시킬 수 있다. 또한, 본원발명은 이중금속-탄소나노튜브 혼성촉매의 제조방법에 관한 것이다. 상기 이중금속-탄소나노튜브 혼성촉매의 제조방법은 질소가 함유된 탄소나노튜브(Nitrogen Doped Carbonnanotube, NDCNT)를 폴리올 용액에 첨가하여 탄소나노튜브 용액을 제조하는 단계, 상기 탄소나노튜브 용액에 2종 이상의 전이금속염 및 수소화붕소나트륨(NaBH4)을 첨가하여 탄소나노튜브를 환원하는 단계 및 상기 환원된 탄소나노튜브를 진공건조 한 후, 수소분위기에서 열처리하여 이중금속-탄소나노튜브 혼성촉매를 제조하는 단계를 포함한다.