본 발명은 거대자기변형 재료를 이용한 고분자 복합재료의 제조방법에 관한 것으로 집합조직의 형태가 그대로 유지되면서 제반 특성을 개선시킨 고분자 복합재료의 제조방법을 개시한다. 이를 위해 본 발명은 일방향응고된 거대자기변형 재료내의 희토류 상을 제거하고, 상기 희토류 상이 제거되어 형성된 빈공간에 고분자 수지를 함침한 후 경화하는 과정을 통해 전기저항이 증가되어 고주파 영역에서도 좋은 특성을 발휘하고, 자기적 특성이 개선됨과 동시에 재료의 인성을 개선하여 파괴에 대한 저항성을 높인 고분자 복합재료를 제공할 수 있다.