본 발명은 레졸형 페놀수지를 이용한 페놀수지-층상실리케이트 나노복합체의 제조방법 및 그로부터 제조되는 박리형 페놀수지-층상실리케이트 나노복합체에 관한 것이다. 본 발명에서는 수용성 레졸형 페놀수지 용액에 과량의 물을 가하여 수득한 고형의 레졸형 페놀수지와 변성 층상실리케이트와 혼련하고, 열처리하여 박리형 페놀수지-층상실리케이트 나노복합체를 제조하는 방법 및 그로부터 제조되는 페놀수지-층상실리케이트 나노복합체를 제공한다. 본 발명에 의하면, 변성된 층상 실리케이트와 페놀수지의 하이드록시기와 반응하여 층상 실리케이트가 완전히 박리되어 페놀수지 내로 분산되는 바, 적은 양의 실리케이트를 포함하면서도 현저하게 향상된 물성을 보이는 박리형 페놀수지-층상 실리케이트 나노복합체를 제조할 수 있게 되었다.