Study on nature-inspired catecholamine chemistry to develop multifunctional biomaterials = 다기능 바이오소재 개발을 위한 자연모사 카테콜아민 화학에 관한 연구

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신경전달물질로 잘 알려져 있는 카테콜아민은 한편 홍합의 접착단백질, 곤충의 큐티클층, 오징어의 부리 등의 유기물 기반 자연소재의 독특한 접착능력 및 점착성질에 관여하는 중요한 화학작용기로써 자연모사 생체재료를 만드는 연구자들에게 많은 관심을 받고 있다. 홍합은 표면의 성질에 관계없이 다양한 표면에 붙어서 사는 수중생물로써 일반적인 접착제가 물에 닿을 때에 접착능력을 잃어버리는 것과 달리 수중환경에서 다양한 표면에 매우 강한 접착력을 보이는 특이적인 접착능력을 가지고 있으며, 이러한 접착단백질은 카테콜을 매우 높은 농도로 함유하고 있는 것으로 보고되었다. 또한 곤충의 큐티클층과 오징어 부리와 같은 매우 높은 기계적 강도를 가지는 유기물 기반의 자연소재 또한 매우 높은 농도의 카테콜을 함유하고 있으며, 특히 카테콜의 산도민감성 가교반응을 조절 함으로써 기계적 강도를 조절하고 다양한 강도의 기울기를 가지는 복합유기소재를 형성할 수 있다는 것이 보고되었다. 이로부터 2007년 카테콜과 아민 작용기를 가지는 단분자인 도파민의 산도민감성 가교에 의해 홍합 단백질의 범용적 접착성질을 모사한 표면개질 기법이 보고되었으며, 카테콜 작용기를 도입하여 이러한 자연소재의 특이적인 성질을 모사한 접착/점착 소재를 개발하기 위한 시도가 계속되고 있다. 그러나 이러한 생체모방 카테콜 기반 유기소재의 개발 및 응용에도 불구하고, 소재의 물성을 결정하는 근본적인 메커니즘이 되는 분자수준에서의 카테콜 작용기의 화학반응에 대한 이해가 매우 부족한 상태이며, 특히 카테콜 작용기가 관여하는 화학반응이 매우 광범위할 것으로 예상되지만 이에 대해 보고된 바가 없어 카테콜 기반 소재의 발전을 위한 카테콜의 화학의 폭 넓은 이해가 필요한 상태이다. 단분자 수준에서의 카테콜 화학은 다양한 표면에 형성되는 카테콜과 표면 간의 화학결합 및 3차원 하이드로젤에서의 카테콜-카테콜 가교반응을 포함하고 있으며, 이러한 화학반응의 이해를 통해 인공소재의 물성을 정밀하게 조절하거나, 이제까지 보고되지 않았던 새로운 물성을 가지는 자연모사 복합 소재를 개발 할 수 있을 것으로 기대된다. 본 연구논문에서는 이러한 연구배경을 바탕으로 크게 3가지의 서로 다른 조건에서 형성되는 카테콜기반 소재의 물리적, 화학적 분석을 통해 카테콜의 화학반응을 이해하고자 하였으며, 특히 고체/물 및 공기/물의 경계면에서 이루어지는 계면반응에 큰 관심을 두었다. 연구내용 및 결과는 크게 아래와 같은 3개의 소주제로 정리될 수 있다. (1) 고체/물 경계면에서의 카테콜 화학: 제 3, 4, 5장에서는 표면의 성질에 관계없이 다양한 표면에서 형성되는 고분자성 카테콜아민 코팅막의 형성 메커니즘을 이해하기 위한 연구에 대해 다루고 있다. 연구를 통해 저분자성 카테콜아민의 물리적 결합이 나노두께의 코팅막 형성에 매우 중요하게 관여하는 것을 밝혀내었으며, 이로부터 코팅막을 형성하기 위한 카테콜아민의 가교는 기존에 예상되었던 고분자화가 아닌 3-5분자가 이루는 올리고머를 형성하고, 이렇게 형성된 올리고머 간의 물리적 자가조립에 의해 나노두께의 코팅막을 이루는 것으로 새롭게 제시되었다. (2) 액상에서의 카테콜 화학: 제 6, 7장에서는 액상에서 이루어지는 카테콜 간의 화학반응을 다루고 있다. 카테콜 간의 액상 가교반응을 통해 카테콜이 접합된 고분자의 3 차원 네트워크를 형성할 수 있으며, 이때 카테콜 간의 화학 반응의 정도는 형성되는 3차원 소재 (하이드로젤)의 기계적 물성에 영향을 준다는 것을 확인하였다. (3) 공기/물 경계면에서의 카테콜 화학: 제 8장에서는 이제까지 보고된 적 없던 카테콜 가교에 대한 산소의 영향을 다루고 있다. 카테콜-카테콜, 카테콜-아민 간의 공유결합 형성은 공기중의 산소에 의해 크게 촉진되었으며, 이를 이용하여 공기/물 경계면에서 곤충의 큐티클층과 화학적 성분 및 형성 메커니즘이 유사한 곤충모사 필름 소재를 개발할 수 있다.
Advisors
Lee, Hae Shinresearcher이해신researcher
Description
한국과학기술원 :화학과,
Publisher
한국과학기술원
Issue Date
2015
Identifier
325007
Language
eng
Description

학위논문(박사) - 한국과학기술원 : 화학과, 2015.2 ,[xiv, 118 p. :]

Keywords

Catecholamine; Surface functionalization; Material-independent; Mussel adhesive proteins; Air/water interface; 카테콜아민; 표면개질; 자연모사; 홍합접착; 공기/물 계면

URI
http://hdl.handle.net/10203/206434
Link
http://library.kaist.ac.kr/search/detail/view.do?bibCtrlNo=615754&flag=dissertation
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CH-Theses_Ph.D.(박사논문)
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