본 발명은 카본나노튜브의 수소저장용량을 향상시키기 위하여 카본나노튜브의 표면에 나노크기의 니켈(Ni)을 도핑하는 방법에 관한 것이다. 보다 상세히 설명하자면 증착을 통하여 제조한 시편 카본나노튜브의 금속촉매를 제거하기 위하여 황산용액에서 초음파처리한 후 여과하는 전처리 단계와, 카본나노튜브 시편을 액상용액에 함침한 후 건조된 시편을 환원처리하여 나노크기의 니켈을 카본나노튜브 표면에 도핑하는 단계로 구성된다.본 발명의 수소저장용 나노크기의 Ni이 표면에 도핑된 카본나노튜브는 상온에서 수소의 흡·방출 용량이 기존의 카본나노튜브에 비해 매우 향상되어 상온근처에서 약 2.8wt%의 수소저장이 가능하다. 이는 실제 연료전지용 수소저장 재료로서 상용화가 기대된다.