Valency change of metal center and its effect on overpotential of oxygen reduction reaction at porphyrin-derived electrochemical catalysts = 포르피린 기반 전기화학 촉매를 이용한 산소환원반응에서 중심 금속의 산화수 변화가 과전압에 미치는 영향에 대한 연구

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현대 사회의 에너지 문제를 해결하기 위하여 고분자 전해질형 연료전지에 대한 연구가 많이 진행되고 있다. 특히 값 싸고 지속성 좋은 산소환원반응 촉매의 개발이 중요하기에 많은 연구자들이 백금촉매를 대체할만한 비싸지 않은 금속을 이용한 전기화학적 촉매 개발에 대한 연구를 진행하고 있다. 그 중에서도 철이나 코발트 같은 금속이 포함된 포르피린 분자 형태의 촉매들이 좋은 반응성과 지속성을 갖기에 관심을 받고 있다. 이런 촉매들에 대한 이해도를 높이기 위해 반응경로에 대한 연구가 필요하다. 이에 대한 많은 실험적 연구가 진행되었고 양성자 결합에 의한 전자 전달 방법 (PCET; Proton coupled electron transfer)을 이용한 계산화학적 분석도 진행되었다. 그러나 중심 금속이 질소 원자로 둘러 쌓여 있는 금속 포르피린의 구조적 특성으로 인해 활성자리 (active site) 로의 전자 전달이 필수적으로 일어나야 한다. 우리는 이번 연구에서 범함수밀도이론 (DFT; density functional theory) 을 이용한 계산 화학적 방법을 이용하여 전자 전달과 이로 인한 철의 산화수 변화에 집중하여 철 포르피린을 이용한 산소환원 반응의 전체 반응경로를 분석해 보았으며, 각 반응에 필요한 환원 전위 분석을 통해 과전압의 원인을 알아보고자 하였다. 활성자리 금속으로의 전자 전달 반응을 고려한 반응경로 분석방법과, 고려하지 않은 이전 연구와 동일한 반응경로 분석방법을 비교하고, 실험 값과도 비교하여 이런 전자전달 반응과 이로 인한 철의 산화수 변화를 고려하는 것이 전체 반응경로 분석과 과전압의 원인을 찾는데 있어 중요한 부분임을 보이고자 하였다.
Advisors
Hyung Jun Kimresearcher김형준researcher
Description
한국과학기술원 :EEWS대학원,
Publisher
한국과학기술원
Issue Date
2015
Identifier
325007
Language
eng
Description

학위논문(석사) - 한국과학기술원 : EEWS대학원, 2015.8 ,[iv, 37 p :]

Keywords

valency change; iron porphyrin; overpotential; reaction mechanism; oxygen reduction; density functional theory; 산화수변화; 철 포르피린; 과전압; 반응경로; 산소환원

URI
http://hdl.handle.net/10203/202361
Link
http://library.kaist.ac.kr/search/detail/view.do?bibCtrlNo=628653&flag=dissertation
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EEW-Theses_Master(석사논문)
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